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元祐五年（1090年）五月，苏辙被任命为龙图阁直学士、御史中丞。十二月，任龙图阁学士。

元祐六年（1091年）二月，任中大夫、守尚书右丞。当时苏轼遭人排挤，乞求外任，苏辙也随兄连上四札，也乞外任，但未获准许。

元祐七年（1092年）四月，朝廷命苏辙代理太尉、充任册皇后告期使。六月，任太中大夫、守门下侍郎。十一月，朝廷因郊祀天地而特加苏辙为护军，进爵开国伯，实封食邑二百户。

连遭贬谪

元祐八年（1093年），哲宗亲政，新法派重新得势。

绍圣元年（1094年），门下侍郎李清臣主持科考，出题批驳元祐政事。他上书反对哲宗恢复熙宁新法，被贬知汝州。过了几个月，元丰时诸臣都在朝廷任职，再贬苏辙为左朝议大夫、知袁州。未到任，又于七月降为左朝议大夫、试少府监，分司南京，筠州居住处分。苏辙治州有优异政绩，等到他被罢免离开，州里父老送别他的人都呜咽流涕，延绵数十里不断。

绍圣四年（1097年）二月，苏辙又被贬为化州别驾，安置雷州处分。此时，苏轼也被贬为琼州别驾、昌化军安置。五月十一日，兄弟二人再次相遇于藤州，苏辙送苏轼赴海南。六月十一日诀别于海滨。元符元年（1098年），移至循州安置。元符二年（1099年），作《龙川略志序》、《龙川别志序》、《春秋传后序》。

元符三年（1100年），宋徽宗即位，苏辙移永州、岳州安置，不久受任为濠州团练副使，岳州居住。十一月，复职太中大夫，提举凤翔上清太平宫。因有田产在颍川，他便前往居住。建中靖国元年（1101年）七月，苏轼在常州（今江苏常州）去世，临终前以不见苏辙为憾。苏辙得知后，在悲痛中为其撰祭文，不久又作《追和轼归去来词》，其后作《东坡先生墓志铭》。